柳亚子的思想受过西欧民主思想的熏陶，崇拜卢梭，曾将自己的名字更为“人权”，字“亚卢”，亚洲的卢梭也。1903年他写过一首长诗《放歌》，其中一段道：“我思欧人种，贤哲用斗量。私心窃景仰，二圣难颉颃。卢梭第一人，铜像巍天阊。《民约》创鸿著，大义君民昌。胚胎革命军，一扫秕与糠。百年来欧陆，幸福日恢张。继者斯宾塞，女界赖一匡，平权富想象，公理方翔翔。谬种辟前人，妄诩解剖详。智慧用益出，大哉言煌煌。”他曾在报刊上宣传卢梭的民约论，提倡民主主义，反对向君主乞求的君主立宪制。
他在一篇文章中，用通俗的语言，解释了卢梭的民约论思想，最后号召读者：“诸君诸君！认定宗旨，整刷精神，除暴君，驱异族，破坏逆胡专制的政府，建设皇汉共和国的国家，那就是诸君的责任了。”他专门写了一篇《哀女界》的文章，揭露中国专制主义统治下妇女所受的种种痛苦，呼吁妇女独立解放。他的思想又受明末清初的顾炎武、张煌言、夏完淳思想的影响。这也反映在他早年的诗歌里。如《题张苍水集》：共四首，选一首：“北望中原涕泪多，胡尘惨淡汉山河。盲风晦雨凄其夜，起读先生正气歌。”张煌言，号苍水，浙江鄞县人，明亡后，拥鲁王监国，以舟山为根据地，抗击清军达19年，曾和郑成功配合一度会师北伐，后为清军捕获，不屈牺牲。诗中借“胡尘惨淡汉山河”，号召抗清革命。另一首《题夏内史集》，共六首，选一首：“鸱枭革面化鸾皇，禹旬尧封旧土疆。大业未成春泄漏，横刀白眼问穹苍。”夏完淳，字存古，松江华亭人，他从14岁起便追随父亲夏允彝、老师陈子龙抗清，被害时仅17岁。“鸱枭革面”指清松江提督吴胜兆，原为明朝武官，后降清，后又举兵抗清，失败后，夏完淳亦被捕蒙难。柳亚子后来回忆说：“十八岁开始读夏存古和顾亭林的诗集。
1903年上海发生轰动一时的《苏报》案，章太炎、邹容被租界巡捕房监禁狱中，他写诗怀念他们：“祖国沉沦三百载，忍看民族日仳离。悲歌咤叱风云气，此是中原玛志尼。”两年后，邹容病死狱中，他写诗哭邹容。“白虹贯日英雄死，如此河山失霸才。不唱饶歌喝薤露，胡儿歌舞汉儿哀！哭君噩耗泪成血，赠我遗书墨未尘。私怨公仇两愁绝，几时王气划珠申？”珠申指满族。全诗异常悲愤和沉痛，也表达了他和革命党人浓厚的友情。
1907年冬，柳亚子在上海和一些志同道合的朋友聚会，筹备结社，有诗曰：慷慨苏菲亚，艰难布鲁东。佳人真绝世，余子亦英雄。忧患平生事，文章感慨中。相逢拼一醉，莫放酒樽空。”诗中提到苏菲亚，是俄国民意党领导人之一。诗中提到的布鲁东，即蒲鲁东，为法国小资产阶级社会主义者、无政府主义理论家。诗中将苏菲亚比喻何震，布鲁东比喻刘师培，因为他们夫妇俩是相信无政府主义思想的。这首诗表达了他们聚会慨当以慷，忧患国事，从事革命鼓吹的愿望。同年，他又写了两首诗，选其一：啼红泣翠送年华，潦倒穷途哭酒家。梦里荒唐新甲子，樽前憔悴旧琵琶。箫心剑态愁无那，马角乌头恨未赊。便是买山归亦得，只愁清泪落天涯。全诗流露出悲怆的情调。
柳亚子是南社的发起人和组织者之一，也是南社的主要代表人物。
苏州一带原是晚明东林、复社、几社的活动之所，又是著名爱国诗人、抗清志士吴易、孙兆奎、杨廷枢、顾咸正、刘曙、钱梅、陈子龙、夏完淳等诗人、志士、爱国者的战斗之地。那时候，封建末世的清王朝，正面临着风雨飘摇，豆剖瓜分的危局。西方民主学说和革命思潮正传入中国。时代的风雨波澜。江南的思想风气，前贤的英风伟迹，使柳亚子从少年时代就萌发了爱国思想，树立了革命志向。
1903年初，17岁的柳亚子经陈去病等介绍加入上海的中国教育学会。不久，到上海进该会所主办的爱国学社读书，受教于章炳麟，与邹容等为友，他的反清革命志向更加坚定了。他在《放歌》长诗中表达了反帝反封建、爱国救亡的激情：“卢梭第一人，铜像巍天间”，“胚胎革命军，一扫粗与糠”。此为柳亚子著作之最早发表者。
1904年，柳亚子在吴江同里自治学社读书，并在《江苏》、《女子世界》等刊物先后发表《中国革命家第一人陈涉传》、《花木兰传》、《哀女界》等文，竭力鼓吹革命。在《题<夏内史集>》五首的最后一首中，他以青年抗清英雄、爱国诗人夏完淳自期自许：“悲歌慷慨千秋血，文采风流一世宗，我亦年华垂二九，头颅如许负英雄。”
1905年初，邓实、黄节等发起的国学保存会在上海成立，陈去病、高旭、柳亚子都是早期的会员。春间，柳亚子在同里自治学社发起学生自治会，主编《自治报》，后改称《复报》，自刻、自印，每周一次。
1906年，柳亚子应高旭之请在上海健行公学任教，参加中国同盟会，又参加光复会。他继续编辑《复报》，第8期起，从周刊改为月刊，从油印改为铅印，从单张改为单行本，由高旭函托在日本的志士田桐在东京印刷，寄回上海发行，后来成为同盟会机关报《民报》的“小卫星”。《复报》是辛亥革命前在海外印行的重要革命刊物之一，主编《复报》是柳亚子生平的重要活动之一。《复报》，大32开本，60页左右，第1号出版于“中国开国纪元四千六百四十年四月十五日”。现存第1—11号。《复报》上先后发表的柳亚子著作，有《立宪问题》、《民权主义！民族主义！》、《吴日生传略》、《夏内史传略》（以上署名“弃疾”）、《中国灭亡小史》（署名“中国少年之少年”）、《云间张女士传》（署名“焉是”）等论著和大量的诗篇。署名“师南”的《神州种族危论》、《吴烈妇传》、《明季气节列传（赵雪华、宋蕙湘传）》。柳亚子主编的《复报》是《南社丛刻》的前驱。
1907年冬，在上海的一次宴会上，陈去病、高旭、柳亚子决定建立革命文学团体，得到在座的刘师培夫妇、邓实、黄节、朱少屏、沈砺等的赞同。据柳亚子后来回忆，“南社”的名称就开始于此时。进入1908年，南社的筹备工作在抓紧进行，“南社”一词也先后见诸文字。南社的三个发起人陈去病、高旭、柳亚子，是中国同盟会会员；南社第一次雅集参加者十七人中的十四人，是中国同盟会会员。因此，南社实为受中国同盟会思想影响的革命文学团体，说它是中国同盟会的外围组成，也未为不可。尽管当时见于报章的南社文献，态度或不免隐晦，语气或有所含蓄，其反对清朝统治，鼓吹民族民主革命的意旨，还是不难领会的。南社成立时，柳亚子才二十二岁，意气风发，勇于任事。他以梁山泊上的及时雨宋江喻陈去病，而以小旋风柴进自命，在会前会间，奔走筹划，不遗余力，会后有诗以纪云：“寂寞湖山歌舞尽，无端豪俊又重来。天边鸿雁联群至，篱角芙蓉晚艳开。莫笑过江典午螂，岂无横架建安才！
寻常事，要挽银河注酒杯。”这次雅集选出的《南社丛刻》（简称《南社》）的编辑员和职员是：文选编辑员陈去病，诗选编辑员高旭，词选编辑员庞粟子，书记员柳亚子，会计员朱少屏。陈去病、高旭都富于书生气，不善任事，作风马虎，高所编《南社》第一集，陈所编（《南社》第二集，体例都不严谨，引起柳亚子不满。第三次雅集改选出的编辑员都未任事，因而四、五、六、七各集，实际上都由柳亚子主持选政。
1909年11月13日，南社在苏州虎丘张东阳祠成立，柳亚子即席赋诗：寂寞湖山歌舞尽，无端豪俊又重来，天边鸿雁联群至，篱角芙蓉晚艳开。莫笑过江典午鲫，岂无横槊建安才。登高能赋寻常事，要挽银河注酒杯。次年，南社第二次雅集，在杭州西湖，他写了一首词。金缕曲三月朔日，南社同人会于武林，泛舟西湖，醉而有作。宾主东南美，集群英，哀丝豪竹，酒徒沉醉。指点湖山形胜地，剩有赵家荒垒。只此事，从何说起！王气金陵犹在否？问座中谁是青田子？微管业，付青史。大言子敬原非戏，论英雄安知非仆，狂奴未死。铁骑长驱河溯靖，勒石燕然山里，算才了平生素志。长揖功成归去日，便西湖好作逃名地。重料理，鸱夷计。词中引了一些史籍上的典故，意思是要有英雄出来，驱除鞑虏，建立民国，而到了民国建立，则可功成身退，隐居西湖，学范蠡灭吴，改名鸱夷子，携西施泛五湖而去。词器识明达，意志坚定而又才气发越，对革命的胜利充满信心而又富有浪漫主义色彩。
1912年元旦，孙文在南京就任中华民国临时大总统，柳亚子应南社社员雷昭性之荐，赴京任总统府秘书，寻因病辞职返沪。对当时南北和议及孙文让位于袁世凯的妥协主张，柳亚子坚决反对，在《天铎报》上，他以“青兕”笔名间日撰社论强烈抨击。《南社》第5集所载柳亚子撰《追悼会祭周阮二烈士文》更表现出痛心疾首的愤慨。南社从成立到停止活动，历时十五年，参加者一千余人，其中不少人革命意志薄弱，未能与时俱进，转向保守，有些甚至蜕变为民主革命和新文化运动的反对者，堕落为官僚、卫道者、卖身投靠者、汉奸、卖国贼，也不乏鹜名而来，随流涌进的官僚、政客和浮薄文人。在反清民主革命时期，在反对袁世凯复辟帝制时期，南社在文字宣传方面发挥了重要作用。在中国近代文学史上，南社革命文学占有不可忽视的重要地位。作为革命文学团体的组织者，柳亚子以苦干实干的精神作了大量的工作。在大部时期内，南社社务的主持者，南社活动的中心人物，是他；《南社丛刻》二十二集的大部分的编辑、校印者，也是他；南社爱国精神和革命精神的坚持者，更应当首先数到他。因此，他理所当然地被公认为南社的代表人物。
1925年11月23日，以邹鲁为首的一些国民党右派在北京西山召开会议，史称“西山会议派”。这些人背叛孙中山的“三大政策”，提出取消已加入国民党的共产党员的党籍，并要撤销在国民党中央工作的谭平山、李大钊、林祖涵、毛泽东等人的职务。接着，他们又策划在上海成立伪中央等一系列反共活动。柳亚子对此严厉加以批驳。这年的12月，他发表了4000余字的长文《告国民党同志书》，指出：反动派“自己不肯站在革命的前线上奋斗，反而去勾结反革命的势力，甚至于去领导反革命的势力，要掀起党内轩然的大波……这不是明明白白地叛党叛国叛总理吗？全国同志，人人得而声讨之矣！”此举激怒了在南京的国民党右派，声称要开除他的党籍。孙传芳甚至勾结了上海租界内的帝国主义，准备抓捕加害柳亚子。
1926年5月，柳亚子赴广州参加国民党二届二中全会。蒋介石在会上强迫通过了“整理党务案”。柳亚子当即与何香凝、彭泽民等表示坚决反对。期间，柳亚子邀约了侯绍裘、朱季恂等共产党员，一起去找了蒋介石，当即责问他：你到底是总理叛徒，还是总理信徒……由于柳亚子等真理在手，蒋介石默不作声。柳亚子未等结束，就返回上海，表示与蒋介石分道扬镳。人称他“拂袖南渡”。
1926年9月，柳亚子赴南京参加中山陵的奠基仪式。这时“西山会议派”中有些人在那里埋伏了打手，作好了对共产党员和进步人士动武的准备。同柳亚子一起去参加奠基仪式的侯绍裘，就是在下山途中被打伤送进了医院。柳亚子幸有共产党员在暗中保护，才免遭毒手。1927年4月12日，蒋介石发动了“四·一二”政变。柳亚子也被蒋介石列入了通缉的名单，并派出部队赶到吴江抓他。那是5月8日的夜半，吴江警察局受命派出军警，从水路趁天黑直驶到黎里镇的柳亚子家附近。柳亚子租住的这处寓所，原是清乾隆年间一个大官的府第，厅堂庭院共有五进，门墙高大坚固。前来抓捕的军警在柳亚子的门口猛冲猛撞。由于门墙坚固无法撞开。正在家里的柳亚子，眼看已是无法出去，只能坐等被抓。他的夫人陈佩宜急中生智，先把柳亚子的衣帽等应用品一一收拾藏进箱厨内，造成柳亚子出门在外，不住家中的假象，同时将柳亚子推进了壁橱。然后拉开壁橱底部的一扇暗门，里面是一条宽二尺五、长二丈四的夹弄。柳亚子就在这个江南一带称作为“复壁”内躲藏。敌人进门后没找到柳亚子，他们又经一一盘问，所有人都说柳亚子不在家。军警们一无所获，只得空手而归。前来抓捕的军警走了，柳亚子化装经上海远去了日本。
上个世纪30年代初，蒋介石认为主张抗日的爱国进步人士破坏了他与日本人签订的《淞沪停战协定》，在上海一时间大搞白色恐怖，继五位革命青年作家柔石、殷夫、李伟森、胡也频、冯铿被杀害后，邓演达和恽代英也被蒋介石杀害。宋庆龄和何香凝于1931年12月2日及24日，分别在《申报》上发表了对时局的宣言，谴责蒋介石杀害革命青年的罪恶。柳亚子读了这两个宣言后，在他写给姜长林的信上说：“整个的国民党弄得只剩两个女人。中山有灵，真要痛哭了！”事隔20年后，革命老人谢觉哉在他作的《赠柳亚子》诗中，特对其中的“并世仨仁何与宋”诗句作了这样的自注：“庆龄、香凝、亚子，国党三仁。”在这期间，在柳亚子的心目中，蒋介石已是彻底背叛孙中山，无可救药。所以，谁只要在他面前提到蒋介石，他便借机讽嘲，不愿沾上一点边。1935年12月下旬，柳亚子应新知郁达夫和两位老友之邀，从上海到达杭州。由于郁达夫因故不在杭城，第二天他的老友山阴的胡栗长、武进的姜丹书准备在楼外楼为他洗尘。但他一听说正在杭州的蒋介石夫妇，每次都要包下楼外楼二楼用餐。他就摇着头说：“这几天不是楼外楼，而是楼内楼，一遇此辈，大煞风景，不去！不去！”
“皖南事变”后，避居香港九龙的柳亚子，亲自起草了与宋庆龄、何香凝、彭泽民等四位国民党元老和国民党各中央委员的联合宣言，严斥蒋介石的卑鄙行径。1941年4月，国民党在重庆召开五届八中全会。会前发出电邀，请柳亚子去参加会议，柳亚子断然拒绝。恰好时任国民党海外部长的吴铁城由南洋返渝路过香港，他奉了蒋介石之命，约了杜月笙一起到了九龙柯士甸道柳亚子寓所，邀请柳亚子赴渝出席全会。柳亚子拍着桌子，正颜厉色地对吴铁城说：“我宁可做史良才，也不去参加这种挂羊头卖狗肉的全会。”说着把吴铁城、杜月笙赶出了家门。恼羞成怒的蒋介石为此在4月2日国民党五届八中全会上，以柳亚子在香港发表的种种言论违反国策为由，开除了柳亚子的国民党党籍，同时断绝了他的经济收入。柳亚子闻之泰然地对其外甥徐文烈说：“出卖国民党的就是他们，我还是而且始终是一个真实的国民党员，奉行三民主义、三大政策。”1947年10月间，柳亚子接到何香凝、李济深写在白绸上的密信，他从沪上立即赴港。经商定于1948年1月，在香港正式宣告成立中国国民党革命委员会，担任了秘书长一职。这时，中国人民解放战争已经频传捷报，柳亚子从此走入了一个新的时代。
柳亚子一生中写下了大量声情激越、意气风发的诗篇，计有诗7000余首。词200首。箸有《柳亚子自传年谱》、《磨剑室诗集》、《词集文集》、《南社纪略》，编有《南社丛刻》、《苏曼殊全集》、《柳亚文集》，编辑委员会编辑有《柳亚子集》。
郭沫若评价柳亚子：“是一位典型的诗人，有热烈的感情，豪华的才气，卓越的器识，随着时代的进步而进步。”他的诗感慨豪宕、沉郁深婉，热情奔放，独树一帜，开一代革命诗风，写了一部敢哭、敢笑、敢怒、敢骂的革命史诗。
